Nature子刊一天4篇催化剂进展 纳米催化四面出击

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2019年9月3日,Nature系列期刊在线报道了相当于4篇催化有关进展。其中两篇发表在Nature Communications,另外两篇分别发表于Nature Chemistry和Nature Energy。这四篇文章各有特色,四个 多是关于计算机辅助催化剂设计,四个 多是关于催化剂中毒问提,四个 多是关于催化剂反应动力学问提,还四个 多多是基于电池实现CO2连续还原的新策略,可谓四面出击!

1. Nat. Commun.:何如处置Pd基催化剂电化学过程中的CO中毒问提?

Pd金属和Pd基合金催化剂可不都还后能 在过电位几乎为零的情况报告下高选择性地将CO2转化为HCOO-,日后CO中毒引起的催化剂活性降低限制了它们的进一步实际应用。有鉴于此,韩国科学技术学院Byoung Koun Min,Yun Jeong Hwang和首尔大学Ki Tae Nam等人通过交替使用还原电位和氧化电位,发现在相当于45小时内,可不都还后能 达到200%的电流密度稳定性和97.8%的HCOO-选择性。研究发现,实现你你是什么反应的关键在于通过控制氧化过程中的参数来选择性地去除CO,你你是什么策略是基于HCOO-和CO生成反应中不同的可逆性。除此之外,作者还发现静电位电解会原因 CO吸附和日后的脱水,从而降低HCOO-选择性。

Chan Woo Lee, Nam Heon Cho, Ki Tae Nam,Yun Jeong Hwang & Byoung Koun Min. Cyclic two-step electrolysis for stableelectrochemical conversion of carbon dioxide to formate. Nat. Commun.,2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11903-5

2. Nature Energy: 基于固态电池的电催化CO2还原

电催化CO2还原通常在诸如KHCO3(aq)的溶液电解质中进行,以允许电极之间的离子传导。日后,形成的氯化氢气体氯化氯化氢气体体氯化氯化氢气体体产物与凝固的盐混合,后续分离过程能耗极大。莱斯大学Haotian Wang团队报道了在使用氯化氢气体氯化氯化氢气体体氯化氯化氢气体体电解质的电池中将CO2连续电催化转化为纯氯化氢气体氯化氯化氢气体体氯化氯化氢气体体燃料溶液的新思路,其中电化学产生的阳离子(类式H+)和阴离子(类式HCOO-)结合形成纯产物溶液而不与有些离子混合。正极采用具有高HCOOH选择性(法拉第下行速率 > 90%)和易于规模化制备的Bi催化剂,实现了浓度高达12 M的纯HCOOH溶液的生产。200h连续工作,可稳定产生0.1 M HCOOH,选择性和活性几乎无需降低。除此之外,研究人员还使用Cu催化剂证明了有些无电解质的C2+氯化氢气体氯化氯化氢气体体氯化氯化氢气体体含氧化合物溶液(包括石油醚 ,石油醚 和正丙醇)的生产。据悉,该氯化氢气体氯化氯化氢气体体氯化氯化氢气体体电解质CO2还原装置可不都还后能 进行定制,以适应繁复的实际应用。

Continuous production of pure liquidfuel solutions via electrocatalytic CO2 reductionusing solid-electrolyte devices,Nature Energy(2019)

https://www.nature.com/articles/s415200-019-0451-x

3. Nature Chem:催化剂袋的在线计算机辅助设计

利用计算机辅助设计可不都还后能 加快催化剂的工业化程序运行运行运行。为了达到你你是什么目的,研究人员将分子催化剂的社会形态浓缩成数字描述符,日后用它们来关联催化剂的反应性和催化剂社会形态。基于哪几种参数,研究人员引入了地形立体图来提供催化剂袋的三维图像。原因 催化剂袋是底物结合和反应的区域,日后可不都还后能 通过改变各种参数对其进行可视化和重塑。哪几种地形空间图,怪怪的是与密度泛函理论计算结合使用时,都还后能 快速探索催化剂社会形态的改性,使化学界都还后能 广泛采用计算机在线设计的新型催化剂。在本文中,阿卜杜拉国王科技大学的Luigi Cavallo等讨论了催化剂袋地形立体图的应用,以期对现有催化剂的催化行为与催化参数进行整合,从而为在线设计新型高效催化剂提供参考。

Laura Falivene, Luigi Cavalloet al, Towards the online computer-aided design of catalytic pockets,Nature Chemistry, 2019

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0319-5

4. Nat. Commun.:CO加氢反应过程中的下行速率 和选择性的滞后效应

钴基催化剂真是在费托合成中原因 使用了几十年,但对于反应中Co-Co2C相变动力科科学学何如驱动其催化性能的研究却很少。有鉴于此,华盛顿州立大学的Norbert Kruse教授课题组深入研究了钾助于的Co/MnOx催化剂在费托反应中的滞后效应。研究发现,在催化反应过程中不断改变H2/CO分压,长链烷烃和端基功能化产物(醛、醇、烯烃)的反应下行速率 和选择性均表现出双稳态。其中一氧化碳的转化率和官能化产物的选择性呈顺时针滞后,而长链烷烃的选择性则呈逆时针方向。作者通过原位x射线衍射和高分辨透射电镜证实了Co-Co2C相变可不都还后能 驱动费托合成反应中活性/选择性的双稳态。

Yizhi Xiang, Libor Kovarik &Norbert Kruse. Rate andselectivity hysteresis during the carbon monoxide hydrogenation over promotedCo/MnOx catalysts. Nat. Commun.,2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11836-z

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